- 于子钧;韦丽;何雅杰;于青杨;王骏;谭小耀;
为探究钴氮改性对石墨烯气凝胶催化过一硫酸盐(PMS)降解污染物性能的影响,以氯化钴和氧化石墨烯(GO)作为前驱体,通过冷冻干燥和氨气热退火处理,成功制备了钴氮改性石墨烯气凝胶(Co-NGA)。采用SEM、BET等一系列测试手段对材料的形貌结构、元素组成和化学形态进行表征,并选择对羟基苯甲酸(p-HBA)作为目标污染物,测试气凝胶材料的催化活性。结果表明:石墨烯气凝胶具有独立的块体形貌和联通的三维多孔结构,钴和氮均匀地分布在石墨烯片层表面;当CoCl_2添加量为1.5 mg/mL以及GO质量浓度为2.0 mg/mL时Co-NGA展示出最高的催化活性,在60 min内对p-HBA的去除率超过98%,反应速率常数达到0.096 min~(-1),远高于GA(0.008 min~(-1))、NGA(0.011 min~(-1))和Co-GA(0.019 min~(-1))的反应速率常数,在较宽的pH值范围(3~11)和复杂离子环境下均能保持良好的催化活性;Co-NGA/PMS体系是一个以非自由基电子转移为主导的反应体系,对一系列富电子污染物具有良好的去除能力。
2023年05期 v.42;No.212 19-27页 [查看摘要][在线阅读][下载 1937K] [下载次数:218 ] |[网刊下载次数:20 ] |[引用频次:1 ] |[阅读次数:54 ] - 李振环;彭日丽;苏坤梅;
针对传统方法合成α-氨基酸-N-环内酸酐(NCAs)毒性大、对环境不友好的问题,以氨基酸为原料,以乙酸锌为催化剂,以碳酸二甲酯(DMC)为环化剂,通过“一锅法”高效环保地合成了L-苯丙氨酸-N-羧基环内酸酐(Phe-NCA)、L-天冬氨酸-4-苄酯-羧基环内酸酐(H-Asp-Obzl-NCA)和Nε-苄氧羰基-L-赖氨酸环内酸酐(Cbz-Lys-NCA)等3种新型NCAs。通过GC-MS、NMR、FT-IR等对其进行定性表征;讨论了反应温度、反应物比例等因素对氨基酸转化率与NCAs产率的影响;并通过对比催化剂乙酸锌在反应前后的XPS和XRD等表征,分析乙酸锌的催化机理。结果表明:反应中氨基酸∶去质子碱∶催化剂的摩尔比为1:1.5:0.2,反应分别在160、120、140℃进行8 h后,去质子氨基酸与DMC在乙酸锌的作用下发生甲氧羰基化反应,进一步关环,Phe-NCA、H-Asp-Obzl-NCA和Cbz-Lys-NCA最佳产率可分别达到55.22%、56.30%和46.46%;乙酸锌的催化机理为Zn~(2+)与DMC中的羰基氧进行配位络合后实现氨基酸靶向甲氧羰基化,促进邻近COO-与羰基碳发生亲核取代,从而实现精准关环,得到NCAs。
2023年05期 v.42;No.212 28-35页 [查看摘要][在线阅读][下载 1756K] [下载次数:81 ] |[网刊下载次数:26 ] |[引用频次:0 ] |[阅读次数:32 ] - 张庆印;刘小露;
为了增加硬碳电极材料的导电性,选取石墨烯作为添加剂,采用涂覆法制备了石墨烯掺杂多孔材料,通过SEM、XRD、BET、蓝电电池测试系统和电化学工作站等对所得石墨烯多孔材料的结构和电化学性能进行表征和测试,探究不同碳化温度对于石墨烯掺杂多孔材料电化学性能的影响。结果表明:石墨烯掺杂多孔材料显示出均匀、丰富的孔结构和增强的石墨化程度,可降低接触电阻,缩短扩散距离,增强电子的传导性,用作电池负极时可有效提高钠离子电池的可逆比容量、倍率和循环性能;当碳化温度为1 100℃时,所制备的石墨烯掺杂多孔材料电极表现出363.8 mA·h/g的高可逆比容量,在100 mA/g的电流密度下,循环300圈后,其可逆比容量基本无损失,表明该石墨烯掺杂多孔材料具有优异的电化学性能。
2023年05期 v.42;No.212 36-42+51页 [查看摘要][在线阅读][下载 1739K] [下载次数:507 ] |[网刊下载次数:21 ] |[引用频次:0 ] |[阅读次数:30 ] - 武长城;王学飞;张鹏;张帅;时志强;
为了进一步提高超级电容器在低温下的能量密度,制备了双电荷电解质N,N-1,4-二乙基三乙烯基二胺四氟硼酸盐(DEDABCO-BF4)。以四乙基铵四氟硼酸盐(TEA-BF4)作为电解质,以DEDABCO-BF4为电解质添加剂,二者按照摩尔比9∶1混合,再以碳酸丙烯酯(PC)为溶剂、以乙腈(AN)为共溶剂制备了一系列不同溶剂配比的二元电解液PAXY(X、Y为PC与AN的质量比),通过循环伏安、恒流充放电、交流阻抗等探究了双电荷电解质在低温下的电化学性能。结果表明:PA11电解液组装的超级电容器可在-40℃下实现良好的倍率性能,在2.7 V、5 000 mA/g条件下,容量保持率为65%。此外,PA11电解液还进一步将电容器工作电压扩大到3.5 V,获得了110 F/g的比电容、47.87 W·h/kg的最大能量密度和5 850 W/kg的最大功率密度。
2023年05期 v.42;No.212 43-51页 [查看摘要][在线阅读][下载 2086K] [下载次数:84 ] |[网刊下载次数:18 ] |[引用频次:0 ] |[阅读次数:32 ] - 解勤兴;叶布天;于子钧;贾彦军;张阳;王骏;
概述了碳纳米管(CNT)活化过硫酸盐降解水中污染物的研究进展。从N原子掺杂、含氧官能团调控、缺陷程度调控、与金属复合等方面系统总结了CNT材料激活过一硫酸盐(PMS)和过二硫酸盐(PDS)降解有机污染物的性能及其构-效关系,针对CNT材料循环稳定性不佳的问题,提出了可能的原因和再生方法,并详细讨论了CNT材料去除有机污染物的可能反应机理和鉴别方法,最后提出了CNT材料在环境修复领域的应用潜力和未来研究方向。
2023年05期 v.42;No.212 52-66+74页 [查看摘要][在线阅读][下载 2545K] [下载次数:641 ] |[网刊下载次数:23 ] |[引用频次:1 ] |[阅读次数:42 ]